無(wú)毒鹵化物雙鈣鈦礦材料具有鹵化鉛鈣鈦礦的諸多優(yōu)點(diǎn)。然而，由于光生電荷分離不充分和缺乏活性位點(diǎn)，它們通常表現(xiàn)出較差的穩(wěn)定性和非常低的本征光催化CO2還原活性。鑒于此，2022年9月11日昆明理工大學(xué)邱建備團(tuán)隊(duì)&北京航空航天大學(xué)張俊英團(tuán)隊(duì)于AEM刊發(fā)雙鈣鈦礦Cs2NaBiCl6表面和缺陷工程耦合用于高效CO2光還原的研究成果。在這項(xiàng)工作中，通過(guò)簡(jiǎn)單的研磨方法制備了由高結(jié)晶納米片組裝的穩(wěn)定的缺氯3D分級(jí)Cs2NaBiCl6多孔微球。在無(wú)犧牲劑的情況下，在氣固光催化還原CO2中實(shí)現(xiàn)了前所未有的30.22 μmol g^-1 h^-1的CO產(chǎn)率，這是無(wú)鉛鹵化物鈣鈦礦光催化劑中的最高值。實(shí)驗(yàn)結(jié)果和密度泛函理論計(jì)算表明，氯空位具有抑制光生電子-空穴復(fù)合、增強(qiáng)CO2吸附和顯著降低關(guān)鍵中間體COOH*生成的自由能壘的三重作用。與原始 Cs2NaBiCl6相比，分層樣品的表面和缺陷工程的耦合帶來(lái)了12.34倍的 CO2光還原活性增強(qiáng)。這項(xiàng)工作提出了一種簡(jiǎn)單的方法來(lái)合成富含氯空位的3D分層無(wú)鉛鹵化物鈣鈦礦，并提供了一種新的設(shè)計(jì)理念來(lái)顯著提高光催化活性，為這些材料對(duì)碳中和的潛在貢獻(xiàn)打開(kāi)了大門(mén)。