高發(fā)光膠體CsSnX3（X=鹵素）鈣鈦礦型納米晶體（NCs）的合成一直是一個(gè)難題，因?yàn)槿藗儗?duì)如何合理地抑制結(jié)構(gòu)缺陷的形成缺乏基本的了解，而這些缺陷對(duì)輻射載流子復(fù)合過(guò)程有著重要的影響。日立國(guó)立材料研究所的Hong-Tao Sun等人報(bào)道了高發(fā)光膠體銫錫鹵化物鈣鈦礦納米晶的理論指導(dǎo)合成。

 研究人員開發(fā)了一個(gè)高發(fā)光CsSnX3 NCs一般合成概念的理論指導(dǎo)。在密度泛函理論計(jì)算和分子動(dòng)力學(xué)模擬的指導(dǎo)下，研究人員預(yù)測(cè)，盡管各種缺陷的化學(xué)勢(shì)相關(guān)形成能有相反的趨勢(shì)，但通過(guò)降低tin空位的密度，可以獲得窄發(fā)射的高發(fā)光。開發(fā)了一種允許在大范圍內(nèi)合理微調(diào)反應(yīng)物比例的膠體合成策略，但仍然會(huì)導(dǎo)致CsSnI3 NCs的形成。

通過(guò)合理地采用富錫反應(yīng)條件，研究人員獲得了破記錄的發(fā)射量子產(chǎn)率為18.4%的窄帶發(fā)射CsSnI3 NCs，比文獻(xiàn)報(bào)道的高出50多倍。系統(tǒng)的表面態(tài)表征表明，這些NCs具有貧Cs/I的表面，并被低密度的有機(jī)配體所覆蓋，使其成為無(wú)需任何后合成配體管理的光電器件的理想候選材料。通過(guò)進(jìn)一步展示高發(fā)光CsSnI2.5Br0.5和CsSnI2.25Br0.75 NCs的合成表明該合成概念的普適性。

本文研究不僅突出了計(jì)算在高質(zhì)量膠體鈣鈦礦納米晶合成中的指導(dǎo)價(jià)值，而且可以促進(jìn)對(duì)錫基鈣鈦礦納米晶的研究，加速其在一系列高性能光電器件中的潛在應(yīng)用。